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Scientific Reports volume 13、記事番号: 8337 (2023) この記事を引用

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可視領域で発光する二次元 (2D) 固体ランダムレーザーが実証されており、色素ドープポリマーフィルム内の空孔の制御された無秩序な配置によって光フィードバックが提供されます。閾値が最小で散乱が最も強い最適な散乱体密度を見つけます。散乱体密度を減らすか、ポンプ面積を増やすことによって、レーザー発光が赤方偏移する可能性があることを示します。空間コヒーレンスはポンプ面積を変えることで簡単に制御できることを示します。このような 2D ランダムレーザーは、コンパクトなオンチップの調整可能なレーザー光源と、可視領域の非エルミートフォトニクスを探索するための独自のプラットフォームを提供します。

従来のレーザーは、空間モードの数が限られているため、空間コヒーレンスが低いことで知られています。この特性により、レーザー放射は指向性が高くなります。一方、高い空間コヒーレンスはスペックルノイズ 1 を引き起こします。これは、情報コンテンツを破壊し、解像度を低下させるため、レーザーベースのディスプレイシステムでは望ましくない影響です 2。ランダムレーザー (RL) は新しい種類のレーザーであり、活性無秩序媒質内の多重弾性散乱によって光が閉じ込められます。 RL は、いくつかの相関のないレーザー発振モードの放射により低い空間コヒーレンスを提供できるため、従来のレーザーに代わる興味深い代替品です4。このようなレーザーデバイスは、スペックルの形成を防ぎ、発光ダイオードなどの従来の空間的にインコヒーレントな光源によって生成されるものと同様の高品質の画像を生成できます5。 RL のその他の潜在的な応用例としては、ディスプレイ照明 6、文書エンコード 7、バイオイメージング 4、腫瘍検出 8、またはセンシング 9 があります。固体色素レーザーは、可視光から有毒で複雑な色素レーザーの代替として長い間予見されており、高効率の波長可変レーザーにつながり、統合フォトニクスでの応用の可能性があります10。低コストでフレキシブルなランダムレーザーは、表面を擦る 12、生体細胞を使用する 13、レーザーアブレーション 14、またはナノロッド 15、16、多結晶薄膜 17、ネマチックを導入するなど、さまざまな方法 11 で色素ドープ有機膜にランダム散乱を導入することによって提案されています。液晶18、ナノシート19、色素凝集体20、誘電体21、ZnO22、または金属ナノ粒子23。ただし、これらすべての場合において、散乱媒体は制御可能ではないため、散乱粒子とナノワイヤが凝集し、有効な散乱体のサイズと分布が予測不可能になります。現在までに、決定論的無秩序を伴う二次元 (2D) 平面導波路ランダムレーザー発振が、テラヘルツ領域 24、25、26 および中赤外域 27、28 を含む非可視波長に対して実証されています。最近、我々は、電子ビームリソグラフィーを使用して薄いポリマー層にサブマイクロメートルの溝を彫刻した、決定論的無秩序に基づく一次元全固体ランダムレーザーを報告しました29。このレターでは、この方法を拡張して、空気孔が決定論的に無秩序に分布する色素ドープポリマーフィルムの 2D ランダムレーザーを設計します。このようなよく制御された 2D 構造は、サンプルの光学的損傷による制限なしに、ランダムレーザー発振の新しい側面を調査する可能性を提供します。ここでは、均一な光ポンピング下で鋭い発振ピークが観察されます。発光スペクトルが局所ポンピングにどのように敏感であるかを示すことにより、レーザー発振が多重散乱に起因することを確認します。発振閾値は、散乱体密度とポンプ面積の関数として測定されます。レーザ発振閾値が最小で散乱が最も強い場合に最適な密度が見出され、空間コヒーレンスの制御はビーム直径を変えるだけで実現されます。最後に、散乱体密度とポンプ面積を変化させることによって発光スペクトルを調整できることを示します。ランダムレーザーの色素ドープポリマーフィルムの無秩序を調整することにより、2D ランダムレーザーのモーダルシグネチャ、空間相関の役割 30、局所的摂動と例外点の影響 31、レーザー特性の制御 32 など、非エルミート光学を研究するための新しい視点が開かれます。数十ナノメートルの広いスペクトルを持つインコヒーレント光は、光コヒーレンストモグラフィーなどの低コヒーレンス干渉法に基づくアプリケーションに使用できます33。

2D 固体ランダムレーザーを製造するには、分子量 495,000 g/mol の PMMA (ポリメチルメタクリレート、米国 Microchem 製) ポリマーをアニソール中 6% の濃度で使用します。これには、5% 重量の DCM (Exciton 製) レーザー色素 (4-ジシアノメチレン-2-メチル-6-(4-ジメチルアミノスチリル-4H-ピラン)) がドープされています。DCM 色素は、600 nm 付近を中心とする蛍光スペクトルを有するため、推奨されます。優れた量子収率と大きなストークスシフト (100 nm) を備えており、発光の再吸収が減少します。

600 nm PMMA-DCM ポリマー層を、スピンコーティング (1000 rpm、60 秒) を使用して溶融シリカ基板 (Edmund Optics) 上に堆積します 29。得られた PMMA-DCM 層をオーブン内で 120 \(^{\circ }\)C で 2 時間アニールして、重合プロセスを誘導します。この層の屈折率は \(n=1.54\) です。 Matlab コードは、一様な確率分布 (メルセンヌ) を使用して、直径 D = 1200 \(\upmu\)m の円形表面上に穴を配置する所定の表面充填率 (FF) の穴の 2D 無秩序なパターンを生成するために開発されました。 Twister 擬似乱数生成器)。このアルゴリズムでは、エッチングプロセス中の近接効果を回避するために、穴の各ペア間の最小エッジ間距離 2 \(\upmu\)m が強制されます。ラスタースキャンモードの電子ビームリソグラフィーを使用して、平面導波路上にフォトニック構造を彫刻します。リソグラフィープロセス中の電荷の蓄積を避けるために、サンプルは厚さ 40 nm の導電性ポリマー (エススペーサー) でコーティングされ、露光後にサンプルを脱イオン水に 40 秒間浸漬して除去されます。表面充填率 FF = 0.17%、0.35%、0.70%、1.1%、1.4%、1.9%、および 2.4% を持つ 2D 無秩序サンプルのセットが準備されました。すべてのサンプルは同一の条件下で調製されます。穴の直径は 500 nm で、発光波長での最初のミー共鳴付近での散乱を強化します。

構造の一部の高解像度SEM画像を図1a、bに示します。この製造方法により、空孔とポリマー層の間の屈折率コントラスト 0.54 が保証されます。

フォトニック構造と実験装置: (a) 表面充填率 1.1% の無秩序サンプルの断面の走査型電子顕微鏡画像。 (b) エッチングされた直径 500 nm の空孔の拡大上面図。 (c) 実験セットアップの概略図: SLM 空間光変調器、L レーザー、M1 および M2 ミラー、BE1 および BE2 ビームエキスパンダー、P 偏光子、SC ストリークカメラ、C sCMOS カメラ、O 顕微鏡対物レンズ。

周波数 2 倍モードロック Nd:YAG レーザー (\(\lambda\) = 532 nm、最大出力エネルギー 28 mJ、パルス幅: 20 ps、繰り返し率: 10 Hz、PL2230 Ekspla) を使用して、サンプルを光学的にポンピングします。 10 Hzの繰り返し周波数。ポンプビームはまず 5\(\times\) に拡大され、1952 \(\times\) 1088 ピクセルの反射型空間光変調器 (SLM) (Holoeye の HES 6001、ピクセルサイズ 8.0 \(\upmu\) によって空間変調されます。 )m)。ここでは、SLM が強度変調モードで使用されています。ポンプビームは、4 \(\times\) 縮小望遠鏡を使用してサンプル表面に結像される前に、SLM によって円形に成形されます。サンプルの上面は、固定ステージ顕微鏡 (Zeiss の AxioExaminer A1) の上部に設置された sCMOS カメラ (Andor の Zyla 4.2、対角ビュー 22 mm、ピクセルサイズ 6.5 \(\upmu\)m) を使用して画像化されます。 532 nm ノッチフィルター (Thorlabs の NF533-17) を使用して、残留ポンプ光を除去します。 SLM に送信されるコンピューター生成のパターンは、サンプルに供給されるポンプサイズとポンプエネルギー (0 ～ 255 グレースケールレベル) を制御するために使用されます。サンプルに到達するポンプエネルギーは、フォトダイオードレーザーエネルギーセンサー (Ophir の PD10-C) を使用して監視されます。レーザー発光は、マルチモードファイバーを介して高解像度イメージング分光計(Horiba製iHR550)に接続された顕微鏡対物レンズ(Thorlabs製20 \(\times\))によってx-y平面で収集されます。分光計には 2400 mm\(^{-1}\) 密度の回折格子が装備されており、20 pm のスペクトル分解能を提供します。 DCM 色素分子は PMMA ポリマーマトリックス内に等方的に分布していますが、蛍光異方性のため面内レーザー発光は均一ではありません 34。したがって、すべての測定は最大放射の方向で実行されます。時間領域測定の場合、532 nm のノッチフィルターを通過した後に空気穴から散乱される面外光が、カスタム設計のストリークカメラ (AXIS-QVM) に向けられます。カメラの時間分解能は、シングルショット測定の場合 3 ps です。実験装置の概略を図 1c に示します。

レーザー特性: (a) 4 つの異なる値のポンプエネルギー密度で測定された発光スペクトル (FF = 1.40%、ポンプ直径 100 \(\upmu\)m)。挿入図は、空気孔がない場合の、PMMA ポリマーマトリックス中の DCM 色素のフォトルミネッセンススペクトルを示しています。 (b) 2 つの異なる位置で測定された発光スペクトル (FF = 1.1%、ポンプ直径 100 \(\upmu\)m)。挿入図: サンプル表面上のポンプの位置 (散乱体の密度は縮尺どおりではありません)。 (c) ポンプエネルギー密度の関数としてプロットされた発光スペクトルの積分強度と半値全幅 (FWHM)。（d）ポンプエネルギー密度の増加に伴う測定された時間プロファイルのFWHM。挿入図: 閾値より下 (青) と閾値より上 (赤) で測定された時間的プロファイル。

まず、直径 100 \(\upmu\)m の円形ビームで \(\lambda\) = 532 nm で光ポンピングしたときの、充填率 FF = 1.40% のサンプルのレーザー特性を調べます。スペクトルは 10 回のショットにわたって平均化されました。ピークの位置はショットごとに変わりません。低い励起エネルギーでは、サンプルは広範囲の自然放出を放出します。ポンプエネルギーがある発振閾値を超えると、図2aに示すように、発光スペクトルに離散的な超狭い線幅のピークが現れます。個々のレーザー発振モードの半値全幅 (FWHM) は 0.2 nm で、これは分光計の分解能の限界であり、しきい値以下で測定された自然放出の線幅 21 nm よりも桁違いに小さいです。 DCM 色素のゲインピーク内の超狭いスペクトル特徴の観察は、コヒーレントなレーザー発振を明確に示しています。サンプル上の 2 つの異なるポンプ位置で測定された発光スペクトルを図 2b に示します。無秩序な構造の異なる領域がプローブされるため、異なる無秩序構成に関連する異なるモードのコヒーレントな励起が観察されます。その結果、ポンプをランダムに配置すると、ランダムな発光スペクトルが生成されます。穴の位置は設計によって決定され、構造自体は厳密に言えばランダムではありませんが、ポンピング領域のスペクトル依存性はこのレーザーデバイスのランダムな性質の特徴です。ポンプ位置に対するレーザースペクトルのこの依存性は、最近、ポンプ強度プロファイルを空間的に整形することによってランダムなレーザー放射を制御するために利用されている29、35、36。

しきい値、発光波長、発振モード対ポンプ面積: (a) 0.012 mm\(^{2}\)、0.023 mm\(^{2}\)、および 0.400 mm\(^ {2}\) (b) レーザ発振閾値でのポンプエネルギー密度 \(I_{th}\) は、充填率 FF = 0.17% のサンプルのポンプ面積 A の関数としてプロットされています。データはべき乗則 \(I_{th}\) = \(0.005/A^{0.57}\) によって当てはめられています。 (c) ポンプ面積に対してプロットされた発光スペクトルの中央ピーク。

1000 \(\upmu\)mのポンプ直径で記録された発光スペクトルの積分強度と半値全幅（FWHM）を、サンプルの入射ポンプエネルギー密度の関数として図2cに示します。 FF = 1.1%。発振閾値の動作は、積分強度の傾きの変化と発光スペクトルの FWHM の急速な低下によって確認されます。これは、この特定のサンプルのポンプエネルギー密度 2.3 ± 0.23 \(\upmu\)J/mm\(^{2}\) で発生します。

レーザー発光の時間的パルスプロファイルは、ポンプパワーエネルギーを増加させるためにストリークカメラで測定されます。図2dの挿入図は、閾値以下および閾値以上のポンプ強度について測定された時間的プロファイルを示しています。ポンプパワーが閾値を下回ると、色素分子は比較的遅いプロセスである自発減衰を経験し、その結果、ゆっくりとした指数関数的な減衰 (FWHM = 0.20 ns) が発生します。システムがしきい値を超えてポンピングされると、パルスプロファイルは大幅に狭まり、ポンプパルスのプロファイル (FWHM = 20 ps) と同様になります。しきい値の動作は、ポンプエネルギー密度の増加の関数としてパルス幅をプロットすることにより、時間領域で特徴付けられます（図2d）。変曲点は、ポンプエネルギー密度2.1±0.32 \(\upmu\)J/mm\(^{2}\) で発生します。これは、図2cにあるしきい値の誤差範囲内にあります。

以前の研究では、散乱強度とポンプ形状を調整することによって、ランダムレーザーの空間コヒーレンスを制御できることが示されています37。基本的に、相関のない発振モードの数が増えると、RL の空間コヒーレンスが低下します。私たちの場合、これは単にポンプ面積を増やすことによって達成されます。図3aは、0.012 mm\(^{2}\)、0.023 mm\(^{2}\)、0.400 mm\(^{2}\)の3つの異なるポンプ面積で記録された発光スペクトルを示しています。

ポンプ面積が小さい場合、図3a（青色のプロット）に見られるように、発振ピークをスペクトル的に分解できます。ポンプ直径が大きくなると（> 250 \(\upmu\)m）、モード密度が大きくなり、発振ピークがスペクトル的に強く重なり合います（図3aの茶色のプロット）。ポンプ面積をさらに増加させると、発振モード密度が高いため、発光スペクトルが準連続的に見えます。これは、ビーム直径を変えるだけでこのデバイスの空間コヒーレンスを制御できることを示しています。次に、FF = 0.17% のサンプルについて、レーザー発振閾値のポンプ面積への依存性を調査します。レーザー閾値とポンプスポット直径の関係を図3bに示します。ポンプスポット直径は 120 ～ 1000 \(\upmu\)m の間で変化し、サンプル表面を上から画像化することで直接測定されます。レーザー閾値は、発光スペクトルの最大値をポンプ強度の関数としてプロットすることによって測定されます。発光スペクトルに離散的な複数の発振ピークがある小さなポンプ直径（図3aの青色のプロット）の場合、発光スペクトルの中心近くにある最も高いピークの強度カウントを考慮します。より大きなポンプ直径の場合、モードの重なりが強い場合（図3aの茶色のプロット）、全体的な発光スペクトルの最大値が考慮されます。実験データは指数 \(-0.57\) のべき乗則によく適合していることがわかります。これは文献で報告されている値と一致しています38。ポンプ面積に対する発振閾値のべき乗則依存性は、ポンプサイズの減少に伴う利得ボリューム内の散乱光の戻り確率の減少に起因すると考えられます38,39。興味深いことに、ポンプ面積を変化させると、発光スペクトルピークのスペクトルシフトも観察されます。所定のポンプエネルギー密度の場合、より大きなポンプ領域では、より小さなポンプ領域での発光スペクトルと比較して、赤方偏移した発光スペクトルが放出されます。図 3c は、ポンプ面積の増加に伴う発光スペクトルの赤方偏移を示しています。ポンプ直径が 100 から 1000 \(\upmu\)m まで変化すると、合計 7 nm のシフトが観察されます。この観察について考えられる説明を提案します。 DCM 色素による再吸収は無視できるため、面外散乱がシステムの主な損失メカニズムです。実際、このメカニズムは 2 つの異なる方法で損失に寄与し、ゲイン 40 によってバランスをとる必要があります。 (a) ゲイン領域の「垂直損失」。これは平均して均一で、モードの性質に影響を与えません。 (b) 利得領域を超える「漏れ」。光子が失われ、利得領域に戻らない。この局所的な損失は、モードの閉じ込め、モードの強度の再分布、および周波数シフトを引き起こします41。ポンピング領域が大きい場合、第 1 の損失メカニズムが支配的であり、面外垂直散乱が波長が大きくなるに従って減少するため、長波長にシフトすることで有利に低減されます。より小さな領域をポンピングすると、ゲイン領域内の散乱が増加するため、漏れは自然に減少します。散乱の増加は、散乱がより強くなるより短い波長へのシフト (青方偏移) によって達成されます。

私たちはこれから、ランダムな発振に対する空孔密度の役割を調査します。異なる充填率 (FF = 0.17% ～ 2.43%) のサンプルの発振特性を、ポンプ直径 1000 \(\upmu\)m に対して測定します。スポット直径は、スペクトルの重なりがレーザー発光スペクトルを滑らかにする点までモードの数を増やすために拡大されました。図 4a は、充填率が増加すると発振閾値が最初に減少し、次に FF = 0.70\(\%\) を超える充填率のサンプルでは増加することを示しています。

レーザ発振閾値および発光シフト対充填率: (a) レーザ発振閾値は、異なる充填率 (FF) のサンプルに対してプロットされています。 (b) 0.17 ～ 2.43% の範囲の異なる充填率を持つサンプルについてプロットされた 2D ランダムレーザー発光スペクトルの測定された中央ピーク。すべての測定は、ポンプスポット直径 1 mm で実行されます。 (c) FF = 1.4% での発振サンプルの光学顕微鏡画像。 (d) (c) を拡大します。

データを内挿することにより、散乱が最も強く、モードが最も制限され、モード損失が最小限になるときに到達する最小レーザー発振閾値に対応する最適な充填率 FF = 0.55% を大まかに推定できます。図 3a で観察された急速な低下は、アンダーソンの局在化に近いことの兆候であると考えられます 42。これは、独立散乱近似 (IPA)43 内の平均自由行程 \(\ell\) と、2D 拡散ベースの理論 44 からの局在長 \(\xi\) を推定することによって裏付けられます。誘電体材料 (インデックス 1.54) 内の無限の空気シリンダー (インデックス 1)、波長 608nm、FF = 0.55% の場合、 \(\ell\) = 466 nm および \(\xi\) = 900 \(\ upmu\)m、これはサンプルの寸法 (1200 \(\upmu\)m) に相当します。興味深いことに、ランダムレーザーはモード拡張に対する依存散乱の影響を調べています。実際、低密度に適用される IPA 内では、無秩序な媒質の散乱強度を測定する平均自由行程は、散乱体の数密度の逆数としてスケールされます。しかし、より高い密度では、IPA が壊れ、散乱体間の相互作用が無視できなくなり、平均自由行程が再び増加すると予想されます 45。散乱体密度に対する閾値依存性の測定により、多重散乱が最も強い最適な密度を特定することができます。 RL の光安定性も測定しました。 1 \(\upmu\)J/mm\(^2\) で励起された充填率 0.70% のサンプルで測定された積分強度は、41 分に相当する 25,000 励起レーザーパルス後に半分に減少することがわかりました。

この研究のもう 1 つの興味深い結果は、空孔密度が増加したときの発光スペクトルのブルーシフトの観察です。図4bは、充填率の増加に伴うスペクトルシフトの線形依存性を示しています。興味深いことに、ランダムレーザーは 10 nm を超えて調整できます。ここで、FF = 2.43% を超える充填率については、高いしきい値と光学的損傷によってのみ制限されます (図 4a を参照)。しかし原理的には、より大きなサンプルとより大きなポンピング領域を考慮することで、ランダムレーザーの調整範囲を容易に拡大できます。このブルーシフトは、空孔密度の増加に伴う平均屈折率の減少によるものであると考えられます。実際、ランダムに分布した空洞は、内部の屈折率 n とは無関係に、常に同じ波長 \(\lambda _{res}~=~c/(n\times f_{res})\) で共鳴します。空洞。したがって、共振周波数 \(f_{res}\) は、n の減少 (FF の増加) に応じて直線的に増加する必要があり、これは観察されるブルーシフトに変換されます。図4c、dは、充填率1.4%のサンプルからの面外ランダムレーザー放射の2つの異なるスケールでの光学顕微鏡画像を示しています。

結論として、我々は、決定論的散乱障害を伴う 2D ポリマーベースのアクティブ平面構造の可視領域におけるランダムなレーザー発振作用を実証し、調査しました。コヒーレントな多重散乱により、小さなポンプ領域で鋭い明確な共鳴が観察されます。散乱体の密度を変更することで、散乱を最大化し、発振閾値を最小化する最適な濃度を見つけます。レーザ発振特性に対するポンプ面積の影響が調査され、スペクトルの同調性と制御可能な空間コヒーレンスが提供されています。この新しい RL デバイスは、反復ポンプ整形法を使用して、レーザー放射 35、36、46 および指向性 32 を制御するために使用できます。上面の近接場イメージングにより、臨界濃度での強い局在化とモード閉じ込めの状況を評価できるはずです29。このようなデバイスは、非エルミートフォトニックシステムの探索に使用でき、バイオイメージングへの応用の可能性を伴う新規な 2D フォトニック機能材料の製造に応用できます。

現在の研究中に生成および/または分析されたデータセットは、合理的な要求に応じて責任著者から入手できます。

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教授陣に感謝します。 Hui Cao 氏と Alexey Yamilov 氏、有益な議論をしていただきました。研究室への献身的なご尽力をいただいた Leonid Wolfson 博士、製造プロセスでご支援いただいた Yossi Abulafia 博士、および製造施設を提供してくださった Bar-Ilan Institute of Nanotechnology and Advanced Materials に感謝いたします。この研究はイスラエル科学財団 (1871/15、2074/15、2630/20) によって支援されました。米国・イスラエル二国間科学財団 (2015694 および 2021811)。イスラエル高等教育評議会による PBC 博士研究員プログラム。

物理学科、ジャック・アンド・パール・レズニック先進技術研究所、バーイラン大学、5290002、ラマトガン、イスラエル

ブペシュ・クマール、ラン・ホムリ、パトリック・セバー

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BK はすべてのサンプルを製造しました。 BK が実験を実施しました。 RH はポンプサイズを制御するための Matlab コードを作成しました。 BK と PS は結果を分析しました。 PSとBKが原稿を書きました。著者全員が原稿をレビューしました。

パトリック・セバーへの通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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転載と許可

Kumar, B.、Homri, R.、Sebbah, P. 可視領域における 2D 調整可能な全固体ランダムレーザー。 Sci Rep 13、8337 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-35388-x

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受信日: 2023 年 2 月 12 日

受理日: 2023 年 5 月 17 日

公開日: 2023 年 5 月 23 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35388-x

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